Temporada 2000/01, el F.C. Barcelona, presidido en esos momentos por Joan Gaspar, paga al Arsenal 25 millones de libras, es decir un total de 40,50 millones de euros. En aquella época el conjunto catalán se llevaba a uno de los mejores extremos del mundo, el holandés Marc Overmars. El jugador de Ernst llegaba a la edad de 27 años y tras salirse en el Arsenal, donde permaneció durante tres temporadas. El club londinense apenas pagó por Marc cinco millones y medio de euros al Ajax, equipo en el consiguió la Champions League.
Volviendo a la temporada de su llegada a Can Barça, Overmars lo tuvo complicado desde el principio, ya que tenía la difícil tarea de hacer olvidar a un jugador como Luis Figo, que acababa de ser fichado por el Real Madrid. Además la situación del club no era la mejor posible, siendo una de las peores etapas de la entidad. Con todo esto, más las continuas lesiones de rodilla
que sufrió, no permitieron al holandés mostrar su mejor nivel. A pesar de todo esto, Overmars disputó 99 partidos de liga en cuatro temporadas, logrando 15 tantos.
Al finalizar la temporada 2003/04, el extremo zurdo decidió abandonar el club, con el que todavía tenía un año más de contrato. Perdonó al Barça la ficha de esa última temporada y decidió colgar las botas, ya que su rodilla no le permitía rendir al máximo nivel.
Años más tarde, en 2008 aceptó una propuesta del Go Ahead Eagles, para volver al fútbol. Marc aceptó y jugó en el equipo de la segunda holandesa durante una temporada. Al finalizar volvió a anunciar su retirada. En los últimos tiempos ha jugado con un equipo aficionado como el SV Epe (equipo en el que se formó de niño) y ha cumplido la función de asistente técnico en el Go Ahead Eagles, club que parece que abandonará al final de temporada, para iniciar nuevos proyectos.
Como resumen a su carrera, 14 años de duración, el holandés llegó a disputar 399 partidos de liga (Eredivisie, Premier, La Liga y segunda holandesa), logrando 77 goles. Además, como internacional con Holanda, participó en 86 partidos y anotó 17 tantos.